Charlotte foi uma das primeiras tenistas a usar o voleio, técnica que a ajudou a conquistar o primeiro torneio de simples de Wimbledon em 18. Ela costumava ir de bicicleta da casa de seus pais em Surret até Wimbledon, onde viria a conquistar o título em 18, 18, 18, 18 e 18. "Chattie", como era apelidada, tornou se a primeira mulher a conquistar uma medalha de ouro olímpica.[2] Ela venceu o torneio de simples nos Jogos Olímpicos de Verão de 18 em Paris, na França, quando foi permitida a participação feminina nos Jogos pela primeira vez. Copper ainda conquistou o torneio de duplas mistas ao lado de Reginald Doherty.[3] Sua maior rival era Blanch Hillyard, tenista que a derrotou em três torneios de Wimbledon. Cooper finalmente superou a rival na final de 18. Em 18 fez uma das mais estranhas finais desse torneio, quando enfrentou Muriel Robb. Depois de interrompida com o placar de 1 set a 1 Cooper ganhou o primeiro, 6 4 e Muriel o segundo, 13 11 a partida foi recomeçada no dia seguinte, quando Robb venceu por 7 5, 6 1. O total de 18 games disputados em dois dias nunca mais foi superado em uma final feminina de Wimbledon. Ela tinha 18 anos e 18 dias quando conquistou o quinto título em Wimbledon, o que a fez a mais velha a conquistar o torneio de simples feminino.[3] Charlotte Cooper morreu em 18 aos 18 anos de idade.